苹果农药残留风险评估

　　摘要：【目的】开展苹果农药残留风险评估研究，为苹果消费、农药残留监管和农药最大残留限量（MRLs）制修订提供科学依据。【方法】对采自主产区的200个苹果样品进行农药残留检测，分别用%ADI和%ARfD进行农药残留慢性膳食摄入风险评估和急性膳食摄入风险评估，用ADI值、大份餐和体重计算最大残留限量估计值（eMRL），借鉴英国兽药残留委员会兽药残留风险排序矩阵进行农药和样品风险排序。【结果】(1)检测的102种农药中26种农药检出残留，检测的200个样品中189个样品检出农药残留，仅有1个样品农药残留超标（超标农药为氧乐果）；(2)检出残留的26种农药，其慢性膳食摄入风险（用%ADI表示）在0.00%—1.07%，平均值为0.13%；其急性膳食摄入风险（用%ARfD表示）在0.18%—22.41%，平均值为4.12%；(3)根据残留风险得分，检出残留的26种农药可划分为3类，即高风险农药（8种）、中风险农药（10种）、低风险农药（8种）；(4)以风险指数排序，风险高的样品仅占1.5%，风险中、低和极低的样品占98.5%；(5)在检出残留的26种农药中，灭幼脲可不制定MRL，氟硅唑等6种农药的MRLs过严，乐果等5种农药的MRLs过松，建议矮壮素、苯醚甲环唑、虫酰肼、二嗪磷、氟硅唑、甲基硫菌灵、乐果、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇、杀扑磷、戊唑醇、烯唑醇、亚胺硫磷和抑霉唑的MRLs分别设定为4、1、2、0.5、0.6、7、0.2、1、2、2、1、0.8、0.2、0.1、3、0.5、1和3mg·kg-1。【结论】苹果农药残留检出率相对较高，但99.5%的苹果样品其农药残留量均低于MRLs。苹果农药残留慢性膳食摄入风险和急性膳食摄入风险均很低。苹果应重点关注氧乐果、磷胺、杀扑磷、毒死蜱、二嗪磷、联苯菊酯、亚胺硫磷和乐果残留。建议修订或制定苹果中矮壮素等18种农药的MRLs。

　　关键词：苹果；农药；残留；风险评估；最大残留限量

　　0引言

　　【研究意义】随着社会的发展和生活水平的提高，果品质量安全问题日益受到关注，而农药残留是影响果品质量安全的主要因素。苹果是第一大果树，至2010年，苹果栽培面积和产量分别达到214.0×104hm2和3326.3×104t，占全国水果栽培面积的18.5%和水果产量的25.9%[1]。苹果病虫害种类多，发生普遍，其防治以使用化学农药为主[2-3]。开展苹果农药残留风险评估研究，明确苹果农药残留风险状况，可为苹果消费、苹果农药残留监管和苹果农药最大残留限量制修订[4]提供科学依据。【前人研究进展】国外水果农药残留风险评估研究开展较早，目前已有不少报道[5-13]，慢性膳食摄入风险评估和急性膳食摄入风险评估是其研究重点，累积风险评估也开始受到重视[5,12,14]。总体而言，国内水果农药残留风险评估研究起步较晚、报道不多。张志恒等[15-16]开展了葡萄和猕猴桃中氯吡脲及苹果、柑橘和荔枝中三唑磷的残留膳食摄入风险评估。王冬群等[17]对慈溪市当地生产的水果进行了有机磷农药残留风险评估。赵娴敏等[18]对江苏居民膳食（含苹果）有机磷农药累积暴露急性风险进行了评估。梁俊等[19]对陕西苹果主产区果实农药残留水平评价进行了探讨。就苹果而言，针对全国主产区的、系统的农药残留风险评估尚未见报道。在农药残留风险评估技术方面，国内一般采用%ADI进行慢性膳食摄入风险评估[4,15-16,20]，采用%ARfD进行急性膳食摄入风险评估[4,15-16,18,20]；也有用食品安全指数（IFS）进行水果农药残留风险评估的报道[17]。在农药残留风险排序方面，%ADI和%ARfD可分别用作农药残留慢性风险和急性风险的排序指标；英国兽药残留委员会提出的兽药残留风险排序矩阵兼顾了毒性和暴露两方面因素[21]，是综合排序的有效手段，可资参考和借鉴。【本研究切入点】国内农药残留风险评估虽已涉及苹果[16,18-19]，但缺乏系统性，覆盖的产区和农药种类有限。【拟解决的关键问题】明确苹果农药残留与风险状况，确定需重点关注的农药种类，探明现行农药最大残留限量的适宜性，提出最大残留限量制修订建议，并为相关研究提供有益借鉴。

　　1材料与方法

　　1.1取样和农药残留检测

　　从陕西（安塞、凤县、扶风、黄陵、泾县、礼泉、三原、延长、宜川、永寿、铜川市耀州区）、山东（冠县、莱西、蒙阴、蓬莱、栖霞、荣成、寿光、文登、沂源、招远）、河南（灵宝、民权、陕县、虞城、商丘市梁园区）、辽宁（大石桥、凌海、绥中）、河北（内丘、顺平、邢台）、甘肃（平凉、庆阳）、山西（吉县、临猗、万荣）、江苏（丰县）、新疆（阿克苏）等9个主产省/区抽取200个苹果样品（每个县/区抽取5个苹果样品），覆盖苹果栽培面积的91.1%[22]。采用标准方法[23-24]对102种农药进行残留检测。本文即针对检出的农药（设为n种）和全部200个苹果样品进行农药残留风险评估。对于检出的n种农药，当某个样品中的检测值＜LOD（检测限）时，用1/2LOD代替[18]。

　　1.2慢性膳食摄入风险的计算

　　根据苹果产量（3326.3×104t）、加工消耗量（850×104t）、出口量（112×104t）、贮藏损耗率（25%）和集中消费天数（180d）[1-2,25-26]，折算出居民日均苹果消费量为0.072kg。用公式（1）计算各农药的慢性膳食摄入风险（%ADI）[5-6,8-11,13,15,20]。%ADI越小风险越小，当%ADI≤100%时，表示风险可以接受；反之，当%ADI＞100%时，表示有不可接受的风险。100072.0%××=ADIbwSTMRADI（1）（1）式中，STMR—规范试验残留中值，取平均残留值[15]，单位mg·kg-1；0.072—居民日均苹果消费量，单位kg；ADI—每日允许摄入量[27]，单位mg·kg-1；bw—体重，单位kg，按60kg计[4]。

　　2结果

　　2.1农药残留水平分析

　　检测的200个苹果样品中，89.5%的样品检出了农药残留，共检出农药26种（包括3种高毒农药、9种中毒农药和14种低毒农药），各农药的残留水平见表2。在检出的26种农药中，7种农药的检出率在5%以上，以多菌灵、毒死蜱和甲基硫菌灵的检出率最高，分别为76.5%、20%和19%；15种农药的检出率在0.5%—1.5%；4种农药的检出率在2.5%—4.5%。检出的26种农药中，矮壮素、虫酰肼、二嗪磷、灭幼脲、亚胺硫磷、抑霉唑6种农药尚未制定苹果中的最大残留限量[27]，苹果中其余20种农药的最大残留限量见表2。检测的200个苹果样品中，仅有1个样品农药残留超标（超标农药为氧乐果），超标率0.5%。检出的26种农药中，磷胺为禁用农药，矮壮素、二嗪磷、噻嗪酮、杀扑磷、亚胺硫磷和氧乐果均未在苹果上登记[32]。

　　2.2农药残留慢性膳食摄入风险

　　农药残留慢性膳食摄入风险用公式（1）算得（表3）。从表3可见，检出的26种农药的慢性膳食摄入风险（%ADI）均远低于100%，在0.00%—1.07%，平均为0.13%。这表明，苹果农药残留慢性膳食摄入风险是可以接受的，而且均很低。其中，只有氧乐果的%ADI略高于1%，为1.07%；磷胺、杀扑磷、多菌灵、三氯杀螨醇、乐果等5种农药（占19.2%）的%ADI在0.16%—0.60%；毒死蜱、苯醚甲环唑、二嗪磷等其余20种农药（占76.6%）的%ADI均低于0.1%，甚至为0。

　　3讨论

　　3.1关于苹果农药残留状况的变化

　　与较早的报道[19,45]相比，苹果农药残留状况明显好转，农药残留风险明显降低。基本消除了农药残留超标现象，仅有1个样品和1种农药（氧乐果）超标。检出率较高（≥10%）的农药减少至4种（多菌灵、毒死蜱、甲基硫菌灵和灭幼脲），乐果、氯氰菊酯、甲氰菊酯、溴氰菊酯、敌敌畏等过去检出率较高的农药[19,45]，检出率均已降至5%以下，甚至未检出。多菌灵仍是检出率最高的农药，但检出率已由过去的90%左右降至76.5%。过去很少检出甚至未检出的毒死蜱、甲基硫菌灵和灭幼脲，检出率分别达到了20%、19%和11%，反映三者已成为苹果生产中较为常用的农药[3]。苹果农药残留检出率高于美国和欧盟，但农药残留超标率低于美国和欧盟，检出的农药种类也明显少于美国和欧盟[5,46]。

　　3.2关于农药残留风险评估的食品安全指数法

　　食品安全指数法在国内蔬菜农药残留风险评估中应用较多[53-54]，王冬群等[17]在对慈溪市当地生产的水果进行有机磷农药残留风险评估时也采用了该方法。食品安全指数法根据单位体重农药估计摄入量与ADI值的比值来衡量农药残留风险大小，属慢性风险评估范畴。在进行基于食品安全指数（foodsafetyindex，IFS）的农药残留风险评估时，分别按公式（9）和（10）计算各农药的食品安全指数和诸种农药的食品安全指数平均值（IFS）[53]，其中，参数E、P、f通常都取1[17,53-54]。IFS＞1时，表示该农药对食品安全的影响不可接受，IFS越大风险越大；IFS≤1时，表示该农药对食品安全的影响可以接受，IFS越小风险越小。类似地，IFS＞1时，表示农药残留对消费者健康的整体危害程度不可接受，IFS越大风险越大；IFS≤1时，表示整体危害程度可以接受，IFS越小风险越小。

　　结论

　　苹果农药残留检出率相对较高（89.5%），但超标率极低（仅0.5%）。苹果农药残留慢性膳食摄入风险极低，各农药%ADI均≤1.07%，远小于100%，平均仅为0.13%。苹果农药残留急性膳食摄入风险不高，各农药的最高残留量均远小于安全界限；%ARfD均≤22.41%，远小于100%，平均仅为4.12%。以残留风险得分对农药进行风险排序，氧乐果、磷胺、杀扑磷、毒死蜱、二嗪磷、联苯菊酯、亚胺硫磷、乐果等8种农药残留风险最高，应重点关注。以风险指数对样品进行农药残留风险排序，98.5%的样品风险为中、低或极低，风险高的样品仅占1.5%。根据最大残留限量估计值，不必制定苹果中灭幼脲最大残留限量；现行的苹果中氟硅唑、甲基硫菌灵、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯和烯唑醇的最大残留限量均过严；乐果、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇和杀扑磷的最大残留限量均过松；建议苹果中矮壮素、苯醚甲环唑、虫酰肼、二嗪磷、氟硅唑、甲基硫菌灵、乐果、联苯菊酯、氯氟氰菊酯、氰戊菊酯、炔螨特、噻嗪酮、三氯杀螨醇、杀扑磷、戊唑醇、烯唑醇、亚胺硫磷和抑霉唑的最大残留限量分别设为4、1、2、0.5、0.6、7、0.2、1、2、2、1、0.8、0.2、0.1、3、0.5、1和3mg·kg-1。

　　References

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　　聂继云1，李志霞1，刘传德2，方金豹3，王成4，郭永泽5，雷绍荣6，李海飞1，徐国锋1，闫震1

《苹果农药残留风险评估》

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